A sus 10 años de edad, Grande co-fundó el grupo de jóvenes «Kids Who Care», con quiénes cantaba en el sur de Florida para realizar eventos de recaudación de fondos para caridad, recaudando más de 500 000 dólares para obras de caridad, solamente en 2007.En el verano de 2009, como miembro de la organización caritativa, Broadway en África del Sur, Grande como intérprete de música y danza enseña a los niños en Gugulethu, Sudáfrica, junto con su hermano Frankie.Grande también se ha asociado con Kleenex en su campaña Sneeze Shield.

En el 2015, durante sus conciertos en Nueva York de The Honeymoon Tour, Grande motivó a sus seguidores a adoptar cachorros rescatados para darles un hogar a los mismos, y llevó a quince cachorros que ella pagó por la adopción en los albergues a sus conciertos ofrecidos en marzo en el Madison Square Garden para que sus seguidores puedan adoptar alguno.